Untersuchung der Photoionisationsdynamik räumlich orientierter Moleküle in der Gasphase
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Die Arbeit befasst sich mit der Photoelektronenspektroskopie an zweiatomigen, räumlich orientierten Molekülen in der Gasphase. Die räumliche Orientierung der Moleküle wird dabei nicht durch Einwirkung von außen erreicht, sondern durch den koinzidenten, winkelaufgelösten Nachweis von Photoelektronen und ionischen Molekülfragmenten nach der Ionisation bestimmt. Diese Technik ermöglicht einen derzeit einmaligen Einblick in die Dynamik der molekularen Photoionisation. Dies wird anhand zweier Beispiele, der Valenzphotoionisation von NO und er Cls-Innerschalen-Photoionisation von CO, demonstriert. Im Falle des NO-Moleküls wird zum ersten Mal eine rein experimentell bestimmte, vollständige Beschreibung der dritten molekularen Photoionisation in Form von Matrixelementen und Phasen gegeben, die einer Partialwellenanalyse des Photoelektrons entsprechen. Hierzu wurde bei einer Photonenenergie von 40,8 eV unter anderem der zirkulare Dichroismus in der Winkelverteilung (CDAD) ionischer Fragmente gemessen, der in die unterschiedliche Reaktion des Moleküls auf links- und rechts-zirkular polarisiertes Licht schreibt. Die dabei gewonnen Daten wurden durch Messungen ergänzt, die von John Eland und Yasumasa Hikosaka an der Universität Oxford, England, durchgeführt wurden. Es wurden Algorithmen erstellt, die es ermöglichen, verschiedene Elektron-Ion-Winkelkorrelationsmessungen mit beliebigen Polarisationen und Orientierungen der Messebenen gleichzeitig zu analysieren. Die Berücksichtigung der experimentellen Winkelauflösung wurde in die Algorithmen implementiert und ihre große Bedeutung für die korrekte Interpretation der Ergebnisse demonstriert. Die Resultate einer ab initio Rechnung mittels der Multichannel-Schwinger-Configuration-Methode zeigen eine quantitativ gute Übereinstimmung mit den gemessenen Elektron-Ion-Winkelkorrelationen. Die Parteiwellenanalyse ermöglicht eine sehr detaillierte Untersuchung der Übereinstimmungen und der Unterschiede zwischen Theorie und Experiment, die weit über den Vergleich absoluter oder differentieller Wirkungsquerschnitte hinausgeht. Im Falle der Cls-Innerschalen-Photoionisation von CO konnte das erste Photoelektronen-Beugungsexperiment an einem räumlich orientierten, freien Molekül durchgeführt werden. Die Untersuchung ausgeprägter intramolekularer Photoelektronen-Beugungseffekte war bisher auf an Oberflächen adsorbierte Moleküle beschränkt, da nur sie den für die Methode erforderlichen Grad an räumlicher Orientierung aufweisen. Mit Hilfe der winkelaufgelösten Elektron-Ion-Koinzidenzspektroskopie gelang es erstmals, Beugungseffekte von der Größenordnung der Signalintensität in der Gasphase zu beobachten. Die Methode könnte in Zukunft wertvolle Beiträge zur Strukturanalyse freier Moleküle liefern. 57 Abbildungen Sofort lieferbar, Softcover, Neuware.

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Taal: Duits;Gewicht: 206,00 gram;Druk: 1;ISBN10: 3896853929;ISBN13: 9783896853929; Duitstalig | Binding Unknown.

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